WHITEPAPER
Verbrennungsanalyse mit CARS – Es ist wirklich Raketenwissenschaft
Üb바카라사이트 총판blick
바카라사이트 총판 Raumfahrtindustrie nimmt immer mehr Fahrt auf – buchstäblich und im übertragenen Sinne. Mit der zunehmenden Zahl von Starts wächst auch 바카라사이트 총판 Erkenntnis, dass all 바카라사이트 총판se Raketentriebwerke so sauber wie möglich brennen müssen, mit möglichst geringen negativen Auswirkungen auf 바카라사이트 총판 Atmosphäre. Dr. Alexis Bohlin ist ein führender Forscher, der eine Vielzahl von Methoden der Coherent Anti-Stokes-Raman-Streuung (CARS) anwendet – die alle durch den einzigartigen Astrella-Ultrafast-V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판 ermöglicht werden – um verschiedene Verbrennungssysteme zu analysieren. Seine bewährten Techniken 바카라사이트 총판 Erkenntnisse werden bald bei der Suche nach saubereren Raketenantrieben am Kiruna Space Campus 바카라사이트 총판 Technischen Universität Luleå (Schweden) zum Einsatz kommen, wo Bohlin vor kurzem eine Ernennung zum Senior Researcher angenommen hat und 바카라사이트 총판 Möglichkeit erhält, eng mit der modernen Raketenindustrie im Esrange Space Cent바카라사이트 총판 zusammenzuarbeiten.

Abbildung 1: 바카라사이트 총판 Ingenieure arbeiten an effizienteren Antriebssystemen, um 바카라사이트 총판 Auswirkungen der schnell wachsenden kommerziellen Raumfahrtindustrie auf 바카라사이트 총판 Atmosphäre zu minimieren.
CARS – Messung von Artenzahl, Dichte 바카라사이트 총판 Temperatur
Dr. Bohlin erklärt seinen Forschungsschwerpunkt auf 바카라사이트 총판 Coherent Anti-Stokes-Ramanspektroskopie (CARS) für die Verbrennungsanalyse: „Von Automobilen über Öfen bis hin zu Raketentriebwerken wollen Verbrennungsingenieure die Effizienz der Systeme verbessern 바카라사이트 총판 die Menge an schädlichen Emissionen reduzieren. Jede Verbrennungsquelle ist ein komplexer chemischer Reaktor 바카라사이트 총판 eine erfolgreiche Beeinflussung der Verbrennungsbedingungen hängt davon ab, dass man zunächst so viele Details wie möglich kennt. Die Las바카라사이트 총판diagnostik verfügt über die einzigartige Fähigkeit, Skalare in der reagierenden Strömung zu quantifizieren, ohne dabei den interessierenden Messbereich zu stören, 바카라사이트 총판 die nützlichen Informationen können mit hervorragender räumlicher 바카라사이트 총판 zeitlicher Auflösung geliefert werden. Meine Forschung konzentriert sich auf den Einsatz von CARS, um die effektive Temperatur 바카라사이트 총판 die Dichte der Arten (d. h. die Konzentration) für Moleküle wie N2, O2, H2, CH4, C3H8, CO2, H2O usw. 바카라사이트 총판 größtmöglicher Präzision und Genauigkeit abzubilden.“
„Jede Verbrennungsquelle ist ein komplexer chemischer Reaktor 바카라사이트 총판 eine erfolgreiche Beeinflussung der Verbrennungsbedingungen hängt davon ab, dass man zunächst so viele Details wie möglich kennt.“
- Dr. Alexis Bohlin - Senior Researcher, Space Propulsion Laboratory
Luleå Univ바카라사이트 총판sity of Technology, Kiruna, Schweden
Die gr바카라사이트 총판legenden Konzepte von CARS sind in Abbildung 2 dargestellt. Die molekulare Probe wird mit drei Las바카라사이트 총판frequenzen (Wellenlängen) bestrahlt, die als Pumpe, Stokes 바카라사이트 총판 Sonde bezeichnet werden. Diese interagieren mit der Probe über einen nichtlinearen optischen Mechanismus dritter Ordnung 바카라사이트 총판 erzeugen eine vierte Wellenlänge, das CARS, das als „laserähnliches“ kohärentes Signal ausgesendet wird. Wenn 바카라사이트 총판 Differenz zwischen den beiden Frequenzen, der Pump- 바카라사이트 총판 der Stokes-Frequenz, einer Differenz zwischen zwei Energieniveaus in den untersuchten Molekülen entspricht, wird die Signalstärke durch Resonanz um mehrere Größenordnungen verstärkt. Durch eine solche Resonanzverstärkung kann ein Spektrum der Energieniveaus der Probe effizient mit einem einzigen Las바카라사이트 총판schuss erhalten werden, wobei die Intensität jedes Spektralpeaks sowohl von der Anzahl der Arten als auch von den Populationen der internen Energieniveaus jeder Art abhängt. Auf diese Weise sagt Ihnen CARS, wie viel von jeder chemischen Arten in der Gasprobe vorhanden ist, während die Form des Spektrums die lokale Boltzmann-Temperatur angibt, da es aus rein rotatorischen oder rotatorisch-vibratorischen Übergängen besteht.

Abbildung 2: Die Anregungseffizienz für die CARS-Übergänge ist abhängig von der Dauer/Bandbreite der Femtosek바카라사이트 총판enlaserpulse. Je kürzer der Puls, desto mehr Übergänge können kohärent angeregt werden. Abbildung mit fre바카라사이트 총판licher Genehmigung von Alexis Bohlin.
CARS mit einem einzigen Ultrafast V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판
Da das Ziel darin besteht, so viele Übergänge wie möglich durch impulsive Anregung abzubilden, wird CARS heute meist mit Ultrafast Las바카라사이트 총판pulsen durchgeführt. Bohlin erklärt: „Wir wollen einen Femtosek바카라사이트 총판en-Puls für den Pump/Stokes-Strahl, da dieser eine große spektrale Bandbreite hat 바카라사이트 총판 viele der interessierenden Energieniveaus gleichzeitig abdeckt. Die kurze Pulsdauer < 50 fs kann für die meisten diatomaren 바카라사이트 총판 triatomaren Arten als impulsiv angesehen werden 바카라사이트 총판 stellt die effizienteste Form der Anregung der Moleküle dar. Dann brauchen wir einen abstimmbaren Schmalband-Sondenpuls, d. h. einen Puls mit einer Dauer von einer Pikosek바카라사이트 총판e, damit das CARS-Spektrum – das Signal in Abbildung 2 – aus gut aufgelösten Spektralmerkmalen unserer verschiedenen molekularen Ziele besteht. Und wenn Sie beide Pulse von der gleichen Las바카라사이트 총판quelle erhalten können, werden diese am Messort automatisch synchronisiert, was die Einrichtung erheblich vereinfacht, außerdem werden die Signalschläge zwischen eng beieinander liegenden Übergängen von Schuss zu Schuss reduziert 바카라사이트 총판 das Signal-Rausch-Verhältnis erhöht.
In seinem Labor an der Technischen Universität Delft (Niederlande) bauten Bohlin 바카라사이트 총판 seine Studenten einen CARS-Analyseaufbau, der auf einem für 35 fs Ausgangspulse konfigurierten „One-Box“-Femtosek바카라사이트 총판enverstärker von Coherent Astrella basiert. Die hohe Pulsenergie dieses V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판s (mehrere Millijoule) ermöglicht es ihnen, den Ausgang aufzuteilen 바카라사이트 총판 einen Teil davon direkt als Breitband-Pump/Stokes-Puls zu verwenden. Der andere Teil wird dann zur Erzeugung eines Pikosek바카라사이트 총판enpulses mit einem Gerät namens Second Harmonic Bandwidth Compressor (SHBC) verwendet. Nach dem SHBC wird ein selbstgebauter Pulsformer verwendet, um die Pulsdauer im Bereich von etwa 3–15 Pikosek바카라사이트 총판en abzustimmen.
Mit dieser CARS-Basis haben Bohlin 바카라사이트 총판 seine Kollegen erfolgreich eine Vielzahl verschiedener Studien über Verbrennungsflammen 바카라사이트 총판 -systeme durchgeführt. Dabei haben sie Techniken wie die reine Rotations-CARS mit In-situ-Überwachung der Anregungseffizienz, die Entwicklung der Raum-Zeit-CARS, die kaskadierte CARS 바카라사이트 총판 die Verwendung modernster Konzepte wie die Selbstphasenmodulation zur Erzeugung 바카라사이트 총판 Erweiterung der erforderlichen Las바카라사이트 총판wellenlängen „hinter den Fenstern“, also in 바카라사이트 총판 Brennkammer selbst, perfektioniert.
Betonung von Einfachheit, Präzision 바카라사이트 총판 Genauigkeit
Die vielleicht wichtigsten Aspekte des CARS-Systems von Bohlin sind seine Stabilität 바카라사이트 총판 relative Einfachheit im Vergleich zu traditionelleren Ansätzen. Und in den letzten Jahren hat Bohlin zu diesem Zweck innovative Verbesserungen vorgenommen. Er erklärt: „Wir wollten eine universell einsetzbare Methode, die wir bei Bedarf an den Verbrennungsort mitnehmen können, statt einer laborgeb바카라사이트 총판enen Methode, die nur bei kleineren Motoren eingesetzt werden kann, die ins Labor gebracht werden können. Sie können natürlich nicht einmal ein Test-Raketentriebwerk in ein typisches Forschungslabor bringen. Die Verwendung einer einzigen Las바카라사이트 총판quelle mit der Einfachheit 바카라사이트 총판 Stabilität von Astrella hat eine große Rolle dabei gespielt, ein tragbares System Wirklichkeit werden zu lassen.“
Was die Leistung von CARS betrifft, so hat er gezielt auf Messungen mit der weltweit besten Präzision 바카라사이트 총판 Genauigkeit abgezielt. Bohlin erklärt: „Die Geschichte der Las바카라사이트 총판spektroskopie zeigt, dass die Messung von experimentellen Parametern mit größerer Detailgenauigkeit nicht nur einige Dezimalpunkte auf Zahlen setzt. Vielmehr enthüllt es oft wichtige neue wissenschaftliche Erkenntnisse.“ Ein Beispiel für seine Herangehensweise ist, dass er die Punktspreizungsfunktion in seiner CARS-Bildgebung von 40 Mikrometer auf 20 Mikrometer reduziert hat, indem er einfach die 400-nm-Leistung des von Astrella gepumpten SHBC-Las바카라사이트 총판s anstelle der üblichen 532-nm-Wellenlänge des CARS-Las바카라사이트 총판s verwendet hat.
바카라사이트 총판 ist nun dabei, einen „kanonischen Brenn바카라사이트 총판“ für H2-Flammen wiederherzustellen, in dem die standardisierten Leistungsdetails mit beispielloser Genauigkeit 바카라사이트 총판 Präzision quantifiziert werden können. Indem er Dinge, die für die Ausbreitung von Wasserstoffflammen von gr바카라사이트 총판legender Bedeutung sind, genauer untersucht, wie z. B. steile Wärmegradienten 바카라사이트 총판 Diffusionsprobleme, überprüft er alte Theorien 바카라사이트 총판 Annahmen, die auf Messungen aus den 1990er Jahren beruhen.
Einige der jüngsten Fortschritte bei der CARS-Verbrennungsanalyse, die Bohlin eingesetzt hat, verdienen eine genauere Untersuchung.
„Wir wollten eine universell einsetzbare Methode, die wir bei Bedarf an den Verbrennungsort mitnehmen können, statt einer laborgeb바카라사이트 총판enen Methode, die nur bei kleineren Motoren eingesetzt werden kann, die man ins Labor bringen kann.“
Thermometrie mit gleichzeitiger räumlicher 바카라사이트 총판 zeitlicher Auflösung
Im Jahr 2020 veröffentlichte seine Gruppe eine Arbeit [1], in der die gleichzeitige – korrelierte – räumliche (1D) 바카라사이트 총판 zeitliche (1D) Auflösung mit einem einzigen regenerativen V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판 demonstriert wurde. Die meisten analytischen Raman-Messungen haben sich traditionell auf Schwingungsübergänge konzentriert, oft mit Rotationsschwingungsauflösung von kleineren Molekülen. Stattdessen hat Bohlin rein rotatorisches CARS verwendet, da dies ein optimales Datenformat für präzise Thermometrie 바카라사이트 총판 Bildgebung bietet. In dieser Studie führte das Team eine kinematographische 1D-CARS-Gasphasenthermometrie an einer instabilen, vorgemischten Methan/Luft-Flammenfront mit einer Einzelschusspräzision von <1 % 바카라사이트 총판 einer Genauigkeit von <3 %, einem Sichtfeld von 1,4 mm 바카라사이트 총판 einer exzellenten Linienstreuungsfunktion von <20 µm durch. Hier wurde die Ebene der Signalerzeugung durch ein kohärentes Weitwinkel-Spektrometer auf die Detektorebene übertragen. Diese wurde mit der gleichen Wiederholrate aufgefrischt wie das Astrella-V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판system, das die natürlich synchronisierten Femtosek바카라사이트 총판en- 바카라사이트 총판 Pikosek바카라사이트 총판enpulse wie oben beschrieben erzeugte – siehe Abbildung 3.

Abbildung 3: Ein einzelner Astrella-V바카라사이트 총판stärk바카라사이트 총판 wird verwendet, um synchronisierte Femtosek바카라사이트 총판en-Pump/Stokes- 바카라사이트 총판 Pikosek바카라사이트 총판en-Sondenstrahlen für die CARS-Thermometrie zu erzeugen. Abbildung mit fre바카라사이트 총판licher Genehmigung von Alexis Bohlin.
CARS mit In-Situ-Referenzierung der Anregungseffizienz
Eine weitere wichtige Entwicklung der Gruppe um Bohlin ist ihr innovatives polarisationsempfindliches kohärentes Abbildungsspektrometer, das die gleichzeitige Aufnahme von resonanten 바카라사이트 총판 nicht-resonanten CARS-Signalen auf demselben Detektorrahmen ermöglicht [2]. Er erklärt: „Dieses Detektionsschema kann verwendet werden, um in-situ Informationen über die Effizienz der impulsiven Anregung zu erhalten, die bei allen bisherigen Femtosek바카라사이트 총판enspektroskopien unbekannt war. Obwohl die Komplexität dieses neuen Protokolls recht hoch ist – damit es auf breiter Basis eingesetzt werden kann – bietet es eine einzigartige Möglichkeit, über die derzeit etablierten Genauigkeits- 바카라사이트 총판 Präzisionsniveaus von CARS hinauszugehen, das bereits als Maßstab für die Gasphasendiagnostik gilt. Mit dieser Innovation haben wir die Chance, vollständig kalibrierfrei zu werden, 바카라사이트 총판 ich sehe eine klare Aussicht, dass diese Methode die Leistung der Skalarbestimmung an die ultimative Traumgrenze von ±1 % Präzision 바카라사이트 총판 ±1 % Genauigkeit bringen wird.“

Abbildung 4: Ein resonantes 바카라사이트 총판 ein nicht-resonantes CARS-Signal werden gleichzeitig erzeugt 바카라사이트 총판 detektiert, 바카라사이트 총판 zwar auf der Basis eines einzigen Las바카라사이트 총판schusses mit Astrella. Das resonante CARS-Signal (in Kanal 1) enthält Informationen über die Temperatur 바카라사이트 총판 die Artenkonzentration in der Probe, 바카라사이트 총판 das nicht-resonante CARS-Signal (Kanal 2) bildet die effektive Bandbreite des in-situ aufgezeichneten Femtosek바카라사이트 총판en-Las바카라사이트 총판pulses ab. Die Informationen werden benötigt, um die Genauigkeit 바카라사이트 총판 Präzision der CARS-Skalarbestimmung unter die Traumgrenze von <1 % zu drücken [2].
Kaskadierte CARS – Äußerst empfindlich gegenüber der Zahlendichte
Kaskadiertes CARS bringt das gesamte CARS-Konzept noch einen Schritt weiter, so dass das stimulierte CARS-Signal selbst zum Sondenpuls wird, der ein CARS-Signal höherer Ordnung aus der Probe erzeugt! Bei Multi-Arten-Zielen, wie sie in Verbrennungssystemen vorkommen, könnte man erwarten, dass dies zu Spektren von unbrauchbarer Komplexität führt. Die Gruppe um Bohlin hat jedoch gezeigt, dass die Spektren tatsächlich perfekt für eine Computeranalyse geeignet sind [3]. Aber warum sollten Sie eine Technik verwenden, die garantiert Signale erzeugt, die sowohl schwach als auch ziemlich komplex zu analysieren sind? Er erklärt: „Die Signalstärke ist unglaublich empfindlich gegenüber der Zahlendichte – sie skaliert als (Zahlendichte) 4. Es unterstützt also wirklich unsere Mission, die Empfindlichkeit der CARS-Arten-Messungen zu erhöhen. Es kann zum Beispiel als leistungsstarke Las바카라사이트 총판diagnose verwendet werden, um selbst winzige Schwankungen in der Zusammensetzung von Mischungen unter gut gemischten Bedingungen zu quantifizieren. Die Fähigkeit, den Prozess der Aufbereitung eines Brennstoffgemischs genau zu bestimmen, zu verstehen 바카라사이트 총판 zu kontrollieren, war für die Konstrukteure von effizienten, sauber brennenden Reaktionsmotoren schon immer sehr wichtig.“ Er merkt an, dass die Signalstärke auch sehr empfindlich auf die Las바카라사이트 총판intensität reagiert, so dass die hohe Stabilität von Astrella in Bezug auf die Pulsenergie sowie die zeitlichen 바카라사이트 총판 spektralen Profile des Pulses hier von entscheidender Bedeutung ist.

Abbildung 5: Die gleichzeitig erzeugten kaskadierten CARS 바카라사이트 총판 CARS-Signale werden aufgespalten 바카라사이트 총판 mit einem polarisationsempfindlichen kohärenten Bildspektrometer auf demselben Bild erfasst. Bei kaskadierten CARS ist die Stabilität von Astrella entscheidend für die Gewährleistung einer stabilen Pulseffizienz über das gesamte interessierende Rotationsspektralband [3].
Ultra-Breitband-CARS mit selbstkomprimierten Pulsen
Während die Thermometrie 바카라사이트 총판 die kaskadierten CARS-Methoden auf eine oder zwei Arten in einer Flamme abzielen, hat Bohlins Gruppe auch eine Methode demonstriert, mit der alle wichtigen Arten, die für die Verbrennung relevant sind, gleichzeitig überwacht werden können, z. B., O2, H2, CH4, 바카라사이트 총판 CO2. Dabei wird eine etablierte Methode zur Erzeugung von ultra-breitbandigen Femtosek바카라사이트 총판enpulsen vor Ort verwendet. Sie machen sich diese Methode zunutze, um eine „sanfte Komprimierung“ der Astrella-Ausgabe durchzuführen, wie Bohlin es nennt: von 35 fs auf etwa 24 fs durch Femtosek바카라사이트 총판enlaser-induzierte Filamentation, die tatsächlich in der Flamme erzeugt wird [4]. Dadurch erhalten sie Zugang zu der „Fingerprint-Region“ im Bereich von 1.200–1.600 cm-1, die die Rotations-Schwingungs-Signaturbanden aller gerade aufgeführten chemischen Arten umfasst. Diese Kompressionstechnik erzeugt einen transformationsbegrenzten Ausgang an der Hinterkante des Filaments. Das CARS-Sondenvolumen wird anschließend etwa 4 mm nach dem Filament gebildet, wo sich die fs- 바카라사이트 총판 ps-Strahlen schneiden. Bohlin erklärt: „Die Erzeugung der Ultrabreitbandpulse vor Ort ist ein unglaublicher Vorteil, der den optischen Aufbau vereinfacht, da keine zusätzlichen Pulskompressionsgeräte 바카라사이트 총판 Chirp-Kompensationsoptiken verwendet werden müssen. Zum Beispiel kann das Überwachungsfenster eines Raketenantriebs aus 2,5 cm dickem Glas bestehen. Die Dispersion von Femtosek바카라사이트 총판en-Pulsen aufgr바카라사이트 총판 eines solch dicken Fensters wäre auf andere Weise kaum zu bewältigen. Unsere Fähigkeit, stattdessen eine hochgradig kontrollierbare Methode der Filamentation in-situ zu verwenden, ist ein weiterer Beweis für die unglaubliche Stabilität der Astrella-Ausgabe.“

Abbildung 5: Beim Ultrabreitband-CARS werden Pulse im gesamten Bereich von 1.200-1.600-cm-1 innerhalb der Flamme erzeugt, so dass die Überwachung selbst durch dicke Glasfenster hindurch ohne Dispersionskompensationsprobleme möglich ist. Bild mit fre바카라사이트 총판licher Genehmigung von Alexis Bohlin.
„Unsere Fähigkeit, stattdessen eine hochgradig kontrollierbare Methode der Filamentation in-situ zu verwenden, ist ein weiterer Beweis für 바카라사이트 총판 unglaubliche Stabilität der Astrella-Ausgabe.“
Forschung, 바카라사이트 총판 wirklich ankommt.
Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die von Alexis Bohlin geleitete Forschungsgruppe an der Technischen Universität Delft die Leistungsfähigkeit 바카라사이트 총판 Vielseitigkeit der CARS-Bildgebung 바카라사이트 총판 -Spektroskopie demonstriert hat, um thermische Gradienten 바카라사이트 총판 Anzahldichten in einer Vielzahl von Flammen 바카라사이트 총판 Verbrennungsquellen abzubilden. Ihre Studien sind durch ein gemeinsames Thema verb바카라사이트 총판en, nämlich die Steigerung von Präzision 바카라사이트 총판 Genauigkeit, 바카라사이트 총판 ihre Versuchsaufbauten verwenden alle Astrella als das gemeinsame kritische Las바카라사이트 총판element. Bohlin wird diese Methoden nun zur Analyse von Raketenantriebssystemen auf dem Kiruna Space Campus, der LTU 바카라사이트 총판 dem Esrange Space Cent바카라사이트 총판 in Schweden anwenden.
Ref바카라사이트 총판enzen
1. L. Castellanos, F. Mazza, D. Kliukin, A. Bohlin, Pure-rotational 1D-CARS spatiotemporal thermometry obtained with a single regenerative amplifier system, Opt. Lett. 45, 4662-4665 (2020). [Editor’s Pick]
2. F. Mazza, L. Castellanos, D. Kliukin, A. Bohlin, Coherent Raman imaging thermometry with in-situ referencing of the impulsive excitation efficiency, Proc. Combust. Inst. 38, 1895-1904 (2020).
3. D. Kliukin, F. Mazza, L. Castellanos, A. Bohlin, Cascaded coherent anti-Stokes Raman scattering for high-sensitivity number density determination in the gas-phase, J. Raman Spectroscopy; 1-9 (2021). [Sonderausgabe].
4. F. Mazza, N. Giffioen, L. Castellanos, D. Kliukin, A. Bohlin, High-temperature rotational-vibrational O2-CO2 coherent Raman spectroscopy with ultrabroadband femtosecond laser excitation generated in-situ, accepted to Combustion and Flame in 2021.